高濕度環(huán)境下臭氧在氧化鉬/石墨炔納米墻快速分解

 

MoO3/GDY中的sp C−O−Mo雜化有利于吸附的水分子活化為羥基，羥基是高濕條件下快速高效分解臭氧的新活性位點(diǎn)，具有潛在的實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

 

化學(xué)學(xué)院郭彥炳教授課題組在高濕度環(huán)境中快速去除臭氧方面研究。該研究成果在國(guó)際化學(xué)領(lǐng)域權(quán)威期刊《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）發(fā)表，題為“Rapid Ozone Decomposition over Water-activated Monolithic MoO3/Graphdiyne Nanowalls under High Humidity”（DOI: 10.1002/anie.202309158）。2019級(jí)博士研究生朱玉華為論文第一作者，郭彥炳教授為唯一通訊作者，華中師范大學(xué)為第一完成單位。

 

地面臭氧（O3）作為一種溫室氣體和二次大氣污染物，給生態(tài)系統(tǒng)和人類健康帶來危害。根據(jù)世界衛(wèi)生組織臭氧標(biāo)準(zhǔn)，每小時(shí)平均接觸濃度不應(yīng)超過100微克/立方米，長(zhǎng)期接觸超標(biāo)濃度的O3可能會(huì)導(dǎo)致永久性的肺部損傷和其他呼吸道疾病甚至死亡。因此，高效去除近地面臭氧對(duì)生態(tài)環(huán)境安全和人類健康具有重要意義。

近年來，在國(guó)家自然科學(xué)基金委、湖北省杰出青年基金和華中師范大學(xué)的支持下，郭彥炳課題組圍繞炔鍵調(diào)控表界面電子結(jié)構(gòu)在環(huán)境修復(fù)領(lǐng)域的應(yīng)用進(jìn)行了深入探索和系統(tǒng)的研究，并取得一系列優(yōu)秀的成果（J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 8720−8730；Chem Res Chin Univ. 2021, 37,1341-1347；J. Am.Chem. Soc. 2022, 144, 4942−4951; PNAS, 2023, 120, 16）。

高濕度環(huán)境下臭氧在氧化鉬/石墨炔納米墻分解機(jī)制研究示意圖

 

     該課題組發(fā)現(xiàn)具有界面“sp雜化C-O-Mo鍵”的三維自支撐石墨炔/氧化鉬（MoO3/GDY）可有效活化水分子實(shí)現(xiàn)臭氧在高濕度條件下的高效快速分解，并首次闡明水活化的作用及相應(yīng)的促進(jìn)機(jī)制。MoO3/GDY在室溫高濕度條件下（75% RH）實(shí)現(xiàn)了100%的O3轉(zhuǎn)化效率，是干燥條件下的4.0倍，其轉(zhuǎn)化率遠(yuǎn)高于其他碳基MoO3材料。引入的GDY使得O3的分解機(jī)制從O3和H2O之間的競(jìng)爭(zhēng)性吸附轉(zhuǎn)變?yōu)樗龠M(jìn)反應(yīng)。GDY中的sp-雜化C原子電子沿C-O-Mo鍵向MoO3轉(zhuǎn)移，促使水活化解離形成羥基并作為新的活性位點(diǎn)，促進(jìn)O3的吸附和新的中間物種（羥基自由基和超氧自由基）的生成，顯著降低了O3分解的能壘（比在干氣條件下低0.57 eV），展現(xiàn)了優(yōu)異的臭氧分解性能。這項(xiàng)工作為高濕度環(huán)境下通過有效活化水分子促進(jìn)異相催化反應(yīng)提供了新的研究思路。

 

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